聚合物薄膜电容器因其超高功率密度和快速充放电能力,在新能源汽车、脉冲功率系统等领域应用广泛。然而,常用于制备该类电容器的商用双向拉伸聚丙烯(BOPP)等材料,存在介电常数低(εᵣ~2.2)、击穿强度弱(BDS~600 MV/m)的瓶颈。芳香族聚合物(如聚酰亚胺,聚碳酸酯等)虽具备高绝缘性,但其强π-π堆叠效应会导致高场下电导损耗剧增,严重制约其储能密度提升。因此,开发兼具高储能密度、高充放电效率和优异稳定性的聚合物电介质材料,是当前聚合物电容储能领域面临的重大挑战。
针对这一难题,娄晓杰教授团队提出空间位阻调控新策略,即通过金刚烷功能化降冰片烯(NBAd)与芳香侧链降冰片烯(PNB2APS)共聚,结合分子动力学模拟,设计了P(NB2APS-co-NBAd0.05)材料。该研究首次在该领域应用位阻抑制机制以提升击穿强度:金刚烷基团使芳香侧链间距从6.8Å扩大至7.4Å,减弱了π-π堆叠效应,提高了自由体积分数,从而使击穿强度(BDS)提升至865MV/m(较基体材料提高了42%)。该材料还展现出优异的储能性能:在1000MV/m的超高电场下,实现23.5 J/cm³的放电能量密度(Ud),达到BOPP的412%;在800MV/m电场下,Ud保持在15J/cm³,同时储能效率(η)超90%。此外,该材料表现出卓越的稳定性:在10万次充放电循环后,Ud与η均未出现衰减,并具备击穿自修复能力—通过将(C+N+S)/(O+H)控制在低至1.07的分子设计,使材料击穿后碳化区域可与电极自动隔离。此项研究不仅为高性能电容储能聚合物材料的结构设计提供了全新思路,也为该领域未来的发展注入了强劲动力。

图. a) 设计策略示意图。b) P(NB2APS-co-NBAd0.05) 与其他近期新合成的聚合物材料的最大 Ud 和 BDS 比较。c) 在200 MV/m 循环数下的 BOPP 和 P(NB2APS-co-NBAd0.05) 的放电能量密度和放电效率。
以上研究成果以《通过削弱新型聚降冰片烯中的π-π堆叠效应实现超高电容储能》(Ultra-high Capacitance Energy Storage Enabled by Weakening the π-π Stacking Effect in Novel Polynorbornene)为题,发表于国际著名期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)。西安交通大学前沿科学技术研究院为论文第一完成单位,博士生张斌为第一作者,娄晓杰教授为通讯作者。
该研究工作获得了国家自然科学基金、鄂尔多斯科技合作重大专项以及西安交通大学分析测试中心的支持。
论文链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202511942
娄晓杰教授课题组主页:https://gr.xjtu.edu.cn/web/xlou03/home