在无线通信技术迅猛发展的背景下，其已成为推动当前网络转型的核心驱动力。作为射频（RF）元器件的核心基础材料，微波介质陶瓷对现代通信系统性能的优化具有关键支撑作用。为满足不同应用场景的技术需求，微波介质陶瓷需具备特定核心性能：低介电常数（ε_r）、高品质因数（Q×f）、近零谐振频率温度系数（τ_f）的核心性能要求。超低温度共烧陶瓷技术（ULTCC）作为实现电子元件微型化、高集成化及低成本制造的关键技术路径，在新一代通信系统模块制造中展现出广阔应用前景。然而，在当前已报道的ULTCC体系中，大部分微波介质陶瓷面临成分窗口窄、难以同时平衡介电性能与电极共烧兼容性的问题。在此背景下，本工作通过将新型Ba₃V₂P₃O₁₅超低温烧结微波介质陶瓷与BaV₂O₆陶瓷复合的方法，实现了其微波介电性能的精准调控，为解决现有超低温共烧陶瓷技术难题提供了有效思路。

图1. (a) (1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆（0 ≤ x ≤ 1）陶瓷样品在各自最佳烧结温度下烧结后的XRD图谱；(b) 上述陶瓷样品的拉曼散射光谱；(1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆陶瓷样品在各自最佳烧结温度下烧结后的Rietveld精修图谱：(c) x = 0；(d) x = 0.8；(e) x = 1

本研究采用XRD、Raman及XPS等表征手段系统揭示复合陶瓷的结构特性。XRD分析结果显示，所有复合陶瓷的衍射峰均可索引至Ba₃V₂P₃O₁₅（ICSD#50921）与BaV₂O₆（ICSD#10038）纯晶相，未检测到任何次生相，证实体系内两相共存；随x值增大，Ba₃V₂P₃O₁₅特征衍射峰（如2θ = 28.0°、29.0°）强度呈逐渐减弱趋势，而BaV₂O₆特征峰（如2θ = 26.3°、27.8°）强度按比例增强，反映出体系内相含量随x值的变化（见图1）。

图2. 720 ℃下烧结的Ba₃V₂P₃O₁₅陶瓷的XPS图：(a) 全谱图；(b) Ba 3d、(c) P 2p、(d) V 2p的高分辨谱图

Raman光谱测试结果表明，Ba₃V₂P₃O₁₅中PO₄^3-四面体的特征振动峰（1090、1001、925 cm^-1）随x值增加呈逐渐减弱趋势，同时出现归属于BaV₂O₆中VO₄^3-阴离子对称伸缩振动的特征峰（892 cm^-1），进一步佐证体系组分的变化。XPS测试结果揭示了Ba₃V₂P₃O₁₅中V的混合价态特征：其中V⁵⁺对应2p_3/2结合能518.5 eV、2p_1/2结合能526.6 eV，自旋-轨道分裂能Δ = 8.1 eV，占比约58 %；V⁴⁺对应2p_3/2结合能517.2 eV、2p_1/2结合能524.7 eV，Δ = 7.5 eV，占比约42 %；同时证实Ba以Ba²⁺、P以P⁵⁺形式存在，与晶体结构电荷平衡要求相符（见图1及图2）。

图3. (1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆复合陶瓷在最佳温度下烧结后的SEM图像及对应的晶粒尺寸分布：(a) x = 0；(b) x = 0.4；(c) x = 0.6；(d) x = 0.8；(e) x = 1；(f) (1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆陶瓷的EDS谱图。（其中D_ave代表单相陶瓷的平均晶粒尺寸，D_Large和D_Small分别代表复合陶瓷中两种不同晶粒类型的平均晶粒尺寸）

SEM图像与密度测试结果显示，随x值增加，复合陶瓷致密化程度显著提升：x = 0时（单相Ba₃V₂P₃O₁₅）相对密度为92.5 %，x = 0.8时增至95.5 %，x = 1时（单相BaV₂O₆）进一步提升至96.1 %；其中x = 0.8的复合陶瓷呈现“小晶粒（D_Small ≈ 1.0 μm，对应BaV₂O₆相）与大晶粒（D_Large ≈ 2.3 μm，对应Ba₃V₂P₃O₁₅相）紧密堆积”的致密微观结构，通过EDS分析可明确区分两种晶粒所属物相，与XRD测试结果一致（见图3）。

图4. (a) (1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆（0 ≤ x ≤ 1）陶瓷的介电常数、(b) Q×f值随烧结温度变化的关系；(c) 微波介电性能随x值变化的实测与计算结果；(d) 0.2Ba₃V₂P₃O₁₅-0.8BaV₂O₆陶瓷的实测与拟合红外反射光谱；(e) 0.2Ba₃V₂P₃O₁₅-0.8BaV₂O₆陶瓷在微波频率范围内，介电常数随温度的变化关系。（温度范围：−15~105 ℃）

本研究采用TE_01δ模式介电谐振法（Agilent 8720ES矢量网络分析仪），对(1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆（0 ≤ x ≤ 1）体系的微波介电性能进行系统测试。测试结果表明，纯相Ba₃V₂P₃O₁₅在720°C烧结时ε_r = 7.5、Q×f = 25,920 GHz、τ_f = − 38 ppm/°C；x = 0.8时在580°C烧结获得最佳性能（ε_r = 10.0、Q×f = 21,600 GHz、τ_f = + 3.5 ppm/°C）。为探究复合陶瓷在太赫兹频段的介电响应，本研究利用中国国家同步辐射实验室的Bruker IFS 66v/S红外光谱仪，对0.2Ba₃V₂P₃O₁₅-0.8BaV₂O₆陶瓷的傅里叶变换红外（FTIR）反射光谱进行测试，并结合Drude-Lorentz模型与Fresnel公式开展拟合分析。结果显示，该复合陶瓷的ε_∞ ≈ 2.81远低于ε₀ ≈ 9.80，证实离子极化是调控其介电性能的主导机制；通过太赫兹时域光谱（THz-TDS）测试发现，在0.2-1.5 THz频段，陶瓷的介电性能与拟合曲线高度一致，且从太赫兹频段外推至微波频段的介电常数实部（ε'）与虚部（ε''），与TE_01δ法直接测试结果相符，表明该陶瓷在微波-太赫兹宽频段内具有稳定的介电性能。此外，在− 15至105 ℃温度区间内，0.2Ba₃V₂P₃O₁₅-0.8BaV₂O₆陶瓷的微波介电常数呈现线性增长趋势，对应介电常数温度系数τ_ε ≈ 12 ppm/℃；结合该陶瓷在25-85 ℃区间的热膨胀系数（CTE ≈ + 7.5 ppm/℃），通过公式计算得到的τ_f值，与TE_01δ法实测结果（+ 3.5 ppm/℃）高度一致，进一步验证了该陶瓷介电性能的稳定（见图4）。

图5. DRA单元：(a) 设计结构、(b)(c) 实际制备结构；(d) 反射系数|S₁₁|幅值仿真与实测结果；(e) 辐射效率、(f) 输入阻抗、(g) 实际增益；(h) 在5.8 GHz下的三维方向图；(i) x-z平面、(k) y-z平面内电场分布的仿真结果；(j) E面、(l) H面辐射方向图的仿真结果。

本研究验证了复合材料与铝电极（熔点661℃）的化学兼容性，证实0.2Ba₃V₂P₃O₁₅-0.8BaV₂O₆陶瓷与铝电极具有良好的共烧匹配特性。为验证复合陶瓷在天线领域的应用价值，本研究基于0.2Ba₃V₂P₃O₁₅-0.8BaV₂O₆陶瓷，采用CST Microwave Studio2021软件设计并制备了一款基于缝隙耦合馈电方式的圆柱形介质谐振器天线（DRA）。仿真结果表明，该DRA在|S₁₁| < − 10 dB条件下的阻抗带宽为5.72-5.87 GHz（150 MHz，中心频率5.80 GHz），实测带宽为5.92-6.06 GHz（141 MHz，中心频率5.99 GHz），两者差异主要由制备过程中的误差所致；在5.8 GHz频段，该DRA的辐射效率达88.7 %；其输入阻抗实部为50.7Ω、虚部为− 0.19Ω，实现了与微带馈线的最优阻抗匹配；沿θ = 0°、φ = 0°方向的峰值实现增益为5.56 dBi，3D辐射图与E/H面辐射图均表现出稳定的定向辐射特性，证实该复合陶瓷在5.8 GHz Wi-Fi通信系统中具有良好的应用前景。（见图5）

该研究成果以“新型温度稳定型(1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆复合陶瓷：具有超低烧结温度和低介电损耗，适用于介质谐振器天线”（Novel Temperature-Stable (1-x)Ba₃V₂P₃O₁₅-xBaV₂O₆ Composite Ceramics with Ultralow Sintering Temperature and Low Dielectric Loss for Dielectric Resonator Antenna Applications）为题，在国际知名期刊《先进功能材料》（Advanced Functional Materials,, IF=19.4）在线发表。西安交通大学电信学部电子科学与工程学院博士生王昌昊为第一作者，西安交通大学电子科学与工程学院周迪教授、西安工业大学庞利霞教授、杭州电子科技大学周涛副教授及马来西亚博特拉大学Kar Ban Tan副教授为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金（U24A2052）、国家重点研发计划（2024YFE0103900）、陕西省高校联合项目（2023GXLH-019）及中央高校基本科研业务费等项目的资助，国家同步辐射实验室合肥光源红外谱学和显微成像线站提供了远红外反射谱技术支持与数据采集分析协助。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202522167